Löffelhunde leben in zwei voneinander getrennten Verbreitungsgebieten, die von den Unterarten Otocyon megalotis megalotis (Nominatform) und O. m. virgatus bewohnt werden. Die Nominatform ist beheimatet in Südafrika, Namibia, Botswana, Simbabwe, Lesotho und Swasiland, sowie im äußersten Süden der Staaten Angola, Sambia und Mosambik.

Das Verbreitungsgebiet der Unterart virgatus umfasst Äthiopien, Eritrea, Somalia, den Südosten des Sudan, Kenia, Uganda, Tansania und den Norden der Länder Sambia und Malawi.

Die getrennten Verbreitungsgebiete decken sich weitgehend mit der Verbreitung der Hauptnahrung, der Erntetermiten (Hodotermes mossambicus, Microhodotermes viator). Auch bei einem anderen termitenfressenden Säugetier, dem Erdwolf, findet man ein ähnliches, zweigeteiltes Verbreitungsgebiet.

Der Lebensraum der Art ist die Savanne. Bevorzugt werden Habitate, in denen das Gras nicht mehr als 25 cm hoch wächst. Solche Lebensräume entstehen durch Brände oder durch viele grasende Huftiere. Wird das Gras zu hoch, wandern Löffelhunde in andere Gegenden ab.

Löffelhunde sind sowohl tag- als auch nachtaktiv. Hier gibt es vor allem jahreszeitliche Unterschiede. In Südafrika sind Löffelhunde während des Winters am Tage, im Sommer aber bei Nacht auf Nahrungssuche. In Ostafrika sind Löffelhunde zu 85 % nachts aktiv. Der Zyklus scheint sich eng nach der Aktivität der Termiten zu richten.

Ein Löffelhundrudel umfasst zwei bis fünfzehn Individuen. Hierbei handelt es sich um Familienverbände, also um ein Paar mitsamt seinen Nachkommen. Während männliche Junge die Eltern schnell verlassen, bleiben weibliche Nachkommen oft für ein oder mehrere Jahre im Rudel. Der Aktionsraum eines Löffelhundrudels beträgt 0,3 bis 3,5 km². Je mehr Termitenbauten in einer Region vorhanden sind, desto kleiner sind die Aktionsräume. Die Aktionsräume verschiedener Rudel können sich überschneiden. Wenn die Jungen eines Wurfs ausgewachsen sind, verlässt ein Rudel seinen bisherigen Aktionsraum und ist im folgenden Jahr in einem anderen Gebiet anzutreffen. Löffelhunde markieren und verteidigen keine Reviere. So werden andere Löffelhundrudel in der Nähe ohne weiteres akzeptiert.

Löffelhunde leben in Bauen, die sie entweder selbst gegraben haben oder die von anderen Tieren angelegt und von ihnen vergrößert wurden. In letzterem Falle werden sie meistens von Springhasen oder Erdferkeln übernommen. In seinem Aktionsraum kann ein Löffelhundrudel mehrere Baue anlegen, die jeweils mehrere Eingänge haben.

Löffelhunde zeigen eine Reihe hundetypischer Gesten. Eine Habachtstellung, die beim Erblicken eines potenziellen Feindes eingenommen wird, beinhaltet eine aufrechte Stellung mit geschlossenem Maul, aufgerichteten Ohren und weit geöffneten Augen. Bei Unterwerfung oder Angst werden die Ohren zurückgelegt, der Kopf tief gehalten und das Maul leicht geöffnet.

Der Schwanz wird bei Aggression, im Spiel und bei sexueller Erregung aufgerichtet. Beim Laufen wird er hingegen waagerecht gestreckt. Beim Nahen eines Feindes kann auch die Körperbehaarung auf Rücken und Schwanz aufgerichtet werden, so dass das Tier größer erscheint.

Der Löffelhund ernährt sich fast ausschließlich von Insekten. Den überwiegenden Teil der Nahrung (etwa 90 %) machen Termiten aus. Wo die Erntetermiten verbreitet sind, stellen sie den überwiegenden Teil der Nahrung. In Regionen Kenias, wo es keine Erntetermiten gibt, weichen Löffelhunde auf die Termiten der Gattung Odontotermes aus. Die Spezialisierung der Löffelhunde auf bestimmte Termitenarten ist so stark, dass sie im Experiment andere Termitenarten wie Trinervitermes trinervoides ganz verweigerten. Es wird angenommen, dass Löffelhunde die Wehrsekrete der verschmähten Termitenarten nicht vertragen.

An die Termiten gelangen Löffelhunde mit schnellen Grabbewegungen der Vorderpfoten, wobei die starken Krallen hilfreich sind. Eifriges Graben wird immer von Pausen unterbrochen, in denen der Löffelhund seine Ohren aufstellt, um Bewegungen der Termiten im Hügel zu orten.

Die restlichen 10 % der Nahrung stellen vor allem andere Wirbellose wie Ameisen, Käfer, Heuschrecken, Schmetterlinge, Tausendfüßer und Skorpione. Gelegentlich werden aber auch kleine Wirbeltiere wie Vögel, Eidechsen oder Nagetiere sowie Früchte gefressen.

An Termitenhügeln sieht man Löffelhunde oft gemeinsam nach Nahrung suchen und fressen. Dagegen sind sie bei der Suche nach anderer Beute verstreut und wenden keine Gruppenstrategien an.

Löffelhunde sind für gewöhnlich monogam. Allerdings wurden auch seltene Fälle von Polygynie beobachtet, in denen ein Männchen mit zwei Weibchen lebte.

In Ostafrika kommen die Jungen zwischen Ende August und Ende Oktober zur Welt, in anderen Regionen Afrikas kann sich der Zeitpunkt bis in den Dezember verschieben. Die Geburt fällt mit Zeiten besonders großen Insektenreichtums zusammen. Die Tragzeit beträgt 60 bis 70 Tage, anschließend werden ein bis sechs Junge zur Welt gebracht. Diese werden 14 bis 15 Wochen gesäugt und in dieser Zeit von beiden Eltern betreut; der Anteil der Männchen an der Fürsorge ist dabei ungewöhnlich groß. Die Augen der Jungen öffnen sich nach neun Tagen; im Durchschnitt verlassen sie nach siebzehn Tagen erstmals den Bau und lassen sich bald auch von den Eltern zu Nahrungsquellen führen. Die jungen Männchen verlassen die Eltern, wenn sie etwa ein halbes Jahr alt sind. Weibliche Nachkommen können auch bedeutend länger bleiben und im Folgejahr bei der Aufzucht des nächsten Wurfs helfen.

In Gefangenschaft können Löffelhunde ein Alter von 13 Jahren erreichen. In freier Wildbahn wurden bisher neun Jahre als höchstes Alter festgestellt.